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Gli scienziati hanno scoperto la riduzione del biossido di carbonio mediante riduzione fotoelettrica

Società di elettrostimolazione2 Reazione di riduzione (CO2RR) si ritiene che sia una tecnologia favorevole dal punto di vista ambientale per l’utilizzo dell’anidride carbonica2 Come materia prima economica e abbondante di anidride carbonica per la produzione di sostanze chimiche a valore aggiunto come l’anidride carbonica. Tuttavia, la natura termodinamicamente stabile dell’anidride carbonica2 Una molecola con un’elevata energia di legame C=O spesso porta a una cinetica lenta dell’anidride carbonica2→ Anidride carbonica ed elevato apporto energetico.

L’introduzione di un ulteriore campo di luce visibile rappresenterebbe una potenziale strada per esplorare condizioni di reazione ottimali e sviluppare efficienti catalizzatori di CO2RR verso CO, per cui lo stato eccitato altamente eccitato fotoindotto degli elettrocatalizzatori fotosensibili può migliorare efficacemente la barriera alla formazione di mezzi reattivi e ridurre l’energia delle fasi di determinazione della velocità (RDS) della CO elettrocatalitica2R.R. L’effettiva durata dello stato eccitato del sito attivo è un importante fattore d’influenza per la fotoelettrocatalisi visibile.

In uno studio pubblicato su Giornale dell’American Chemical SocietyUn gruppo guidato dal professor CAO Rong e dal professor HUANG Yuanbiao del Fujian Research Institute of Matter Structure dell’Accademia cinese delle scienze ha combinato Ru(bpy)3Cl2 Donatori fotosensibili di COF 2,2′-bipiridina a base di porfirina (Co-Bpy-COF) attraverso un metodo post-sintetico (PSM), fornendo Co-Bpy-COF-RuS (X è il rapporto molare delle specie Ru e Co, X = 1/2 e 2/3) con durate più lunghe per lo stato eccitato di CO2 riduzione in condizioni pv. Proprietà donatore-accettore e gigantesco campo elettrico incorporato in Co-Bpy-COF-RuS Efficiente accelerazione del trasferimento di elettroni fotoindotto di Ru (bpy)3Cl2 alle porfirine di cobalto sotto la luce esterna.

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I ricercatori hanno scoperto che, rispetto alla sua controparte non modificata Co-Bpy-COF, il Co-Bpy-COF-Ru ottimale1/2 Presenta un’elevata efficienza faradaica della CO del 96,7% a -0,7 V rispetto a un elettrodo a idrogeno reversibile (RHE) e una densità di corrente parziale della CO di 16,27 mA cm.-2 Con -1,1 eV rispetto all’RHE con luce assistita, entrambi hanno superato significativamente i valori osservati al buio. Tuttavia, per Co-Bpy-COF, i valori di FEun’azienda e sìun’azienda I test alla luce non hanno mostrato miglioramenti significativi rispetto a quelli registrati al buio, il che potrebbe essere attribuito al rapido rilassamento dello stato eccitato nel sistema monomerico fotosensibile.

Inoltre, i ricercatori hanno rivelato la direzione del trasferimento di elettroni eccitati dal Ru(bpy).3Cl2 alle porfirine di cobalto mediante l’orbitale molecolare occupato più alto (HOMO) e l’orbitale molecolare non occupato più basso (LUMO) degli elementi costitutivi. L’esperimento di spegnimento della fluorescenza e la spettroscopia fotoelettronica a raggi X (XPS) sotto luce visibile hanno confermato la reale esistenza del trasporto elettronico eccitato di Ru (bpy)3Cl2 alle porfirine di cobalto.

Inoltre, i ricercatori hanno studiato la formazione di un gigantesco campo elettrico compatto in Co-Bpy-COF-RuS Mediante spettroscopia di impedenza elettrochimica (EIS) e misurazioni di conducibilità. Gli spettri di assorbimento transitorio ultraveloce (TA) hanno indicato che il donatore forte (Ru(bpy)3Cl2) e il gigantesco campo elettrico incorporato estende significativamente la durata dello stato eccitato delle porfirine di cobalto fino a 3,4 volte superiore a quella della sua controparte non modificata Co-Bpy-COF. L’effetto della radiazione luminosa esterna che abbassa la barriera energetica per la formazione di CO è stato verificato mediante calcoli delle pendenze di Tafel e della teoria della funzione di densità (DFT).

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Questo studio si concentra sulla lunga durata in stato eccitato degli elettrocatalizzatori fotoaccoppiati per una CO efficace2prodotti RR alla CO e fornire linee guida per lo sviluppo di efficienti elettrocatalizzatori fotoaccoppiati.

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Orsina Fiorentini
Orsina Fiorentini
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